Partikel-Modell für Lithium-Diffusion und mechanische Spannungen einer Interkalationselektrode

Während dem Zyklisieren einer Lithium-Ionen-Batterie mit einer Interkalationselektrod ändern die aktiven Partikel der Elektrode ihr Volumen aufgrund des Interkalationsprozesses. Dies kann zu Partikelbrüchen und Kontaktverlusten des aktiven Materials mit ionisch oder elektronisch leitfähigen Pfaden der Elektrodenmatrix führen und somit die Degradation der gesamten Anode/Kathode verursachen. In dieser Arbeit wird ein Modell vorgestellt, welches die Lithium-Diffusion in einem Partikel des aktiven Materials und die Entwicklung der dadurch verursachten mechanischen Spannungen beschreibt. Um die Volumenänderungen und die mechanischen Spannungen eines Partikels korrekt zu modellieren, ist es von enormer Wichtigkeit, die Diffusionsmechanismen von Lithium im Wirtsmaterial im Detail zu verstehen und abzubilden. In dem hier vorgestellten Ansatz wird die Triebkraft der Diffusion aus der Thermodynamik und der statistischen Physik hergeleitet. Dies erlaubt auf konsistente Weise die Modellierung von Materialien mit Phasenübergängen. Die Parameter für dieses Modell können aus ab-initio DFT Simulationen gewonnen werden für den Fall, dass sie nicht experimentell bestimmt werden können, wie zum Beispiel zur Bewertung von neuen, noch nicht synthetisierten Materialien. Das Modell ermöglicht die Untersuchung von Partikeln mit beliebiger Geometrie. Um die Partikel den Belastungen eines „echten“ Batteriezyklus auszusetzen, werden sie mit einem Batterie-Simulator gekoppelt. Eine detaillierte Abhängigkeit der maximalen Zugspannung als Funktion der Partikelgeometrie wird gezeigt und optimale Partikelformen werden empfohlen.