Laser spectroscopy of Gd3+ ions doped into LaF3 single crystals as probe of material parameters

Due to the extremely effective shielding of the 4f electrons deep inside the Xe-like closed core, Gd(3+) ions exhibit very sharp optical transitions even when they are embedded in a solid matrix. The exact energies of these transitions depend on the local surround of the ions via the Stark effect provoked by the electric field of the ligands. In this work, exact measurements of the Gd(3+) transition energies in a LaF(3) single-crystal host shall be employed as a sensor for the state of the close vicinity of the lanthanide ions. For this purpose, a laser spectrometer for two-photon excitation has been developed. The LaF(3) matrix was densely packed with defects by irradiation with high-energy, heavy ions. Although the LaF(3) samples are sensitive to the irradiation, no significant change of the Gd(3+) transition energies could be demonstrated. This experimental fact can be interpreted by the extraordinary low stability of point defects in LaF(3). Aufgrund der extrem gut abgeschirmten 4f Elektronen im tiefen Innern der Xe-artigen Schale zeigen Gd(3+) Ionen sehr scharfe optische Übergänge, selbst wenn sie sich in einer Festkörper-Matrix befinden. Die exakten Energien dieser Übergänge hängen mittels des durch das elektrische Feld der Liganden hervorgerufenen Stark-Effektes von der lokalen Umgebung der Gd(3+)-Ionen ab. In dieser Arbeit soll anhand exakter Vermessung der Gd(3+) Übergangsenergien in LaF(3) eine Aussage über den Zustand der nahen Umgebung der Lanthanid-Ionen getroffen werden. Zu diesem Zweck wurde ein Laserpektrometer für die Zweiphotonen-Anregung entwickelt. Die LaF(3)-Kristallmatrix wurde durch Bestrahlung mit hochenergetischen, schweren Ionen mit Defekten beladen. Obwohl die LaF(3)-Kristalle mit Defektbildung auf die Bestrahlung reagieren, kann keine signifikante Verschiebung der Übergangsenergien nachgewiesen werden. Dieses experimentelle Faktum lässt sich durch die ebenfalls in dieser Arbeit gezeigte außerordentlich geringe Stabilität von Punktdefekten im LaF(3) deuten.