Untersuchung der Verkokung von Rhodiumkatalysatoren während der Wasserdampfreformierung von Erdgas

In dieser Dissertation wurde die Wasserdampfreformierung von Erdgas über Rhodiumkatalysatoren im Hinblick auf die De-aktivierung der Katalysatoren durch Verkokung untersucht. Ziel der Arbeit war die Verbesserung des Verständnisses der Reaktionen und Nebenreaktionen, die am Katalysator und in der Gasphase während der Initialzeit der Verkokung ablaufen. Die Geschwindigkeit der Verkokung von kommerziellen Rh/Al2O3-Katalysatoren wurde über die katalytische Zersetzung von C2H4 und CO analysiert. Die Ergebnisse zeigen dass nur die Verkokung über die katalytische Zersetzung von CO abhängig ist von der Anzahl der freien Rh-Adsorptionsplätze. Um die Orte der initialen Verkokung während der Wasser-dampfreformierung von Erdgas an Rh/Al2O3-Katalysatoren zu untersuchen, wurde die Rasterkraftmikroskopie eingesetzt. Dadurch konnten die Rh-Partikel und deren direkt umgebende Region des Al2O3 als die initialen Orte der Verkokung identifiziert werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde für die aus vorigen Experimenten und der Literatur bekannten Verkokungsprecursoren C2H4 und CO Verkokungsmodelle erstellt. Über diese Modelle konnte der transiente Prozess der Verkokung von Rh-Katalysatoren über die Spezies C2H4 und CO mittels numerischer Simulationen beschrieben werden.