Aktivitätsuntersuchungen und Methoden zur Regeneration von Katalysatoren für die autotherme Reformierung von Dieselkraftstoffen

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit den Auswirkungen, die die molaren Verhältnisse der Reaktanten auf die katalytische Aktivität des jeweiligen Katalysatorsystems haben, wenn die Betriebsparameter schrittweise verändert werden. Die Menge des auf den Oberflächen der Katalysatoren synthetisierten Wasserstoffs variiert mit der Aktivität der Katalysatoren. Sinkt die H2-Konzentration, wird von einer Deaktivierung der Katalysatoren gesprochen und das Katalysatormaterial ist für die autotherme Reformierung ungeeignet. Die hauptsächlichen Deaktivierungsmechanismen sind die Vergiftung, die Ablagerung von Kohlenstoff, eine thermische Degradation, mechanischer Abrieb, Korrosion und Auslaugung. Diese Formen der Deaktivierung können zur gänzlichen Unwirksamkeit des jeweiligen Katalysatorsystems führen. Die Deaktivierung ist ein Ereignis, bei dem sich Struktur und Zustand des Katalysators ändern können. Die erwähnten Mechanismen verringern die auf den Oberflächen katalytisch aktiven Zentren, was zum Aktivitätsverlust führt. Ein ideal aufgebautes Katalysatorsystem besteht aus einem festen oxidischen Trägermaterial – dem Cordierit Mg2Al4Si5O18 und einem Trägeroxid (washcoat) – auf das der Katalysator aufgebracht wird. Das Trägeroxid wird zur Vergrößerung der Oberfläche eigesetzt, so dass der Katalysator besser dispergieren und dadurch aktiviert werden kann. Der Katalysator ist ein Stoff, der die Geschwindigkeit der chemischen Reaktion erhöht, aber nicht selbst verbraucht wird. Bei den bewährten Katalysatoren handelt es sich nur um Übergangsmetalle mit einer guten Leitfähigkeit, einer hohen Dichte und einem hohen Schmelzpunkt. Als Kraftstoff werden die NExBTL- und Ultimate-Diesel, die unterschiedliche chemische und physikalische Eigenschaften besitzen, eingesetzt. Der zur Untersuchung eingesetzte Testreaktor, ein autothermer Reformer, ist so aufgebaut, dass die unterschiedlichen Katalysatorsysteme über einen Flansch schnell zu wechseln sind. Die Proben werden vor und nach dem Einsatz im Teststand analytisch auf die gleiche Weise untersucht, um die frischen und gealterten Katalysatoren zu vergleichen. An der H2- Konzentration kann die Aktivität eines Katalysators im Versuch gezeigt werden. Mit den analytischen Ergebnissen der Vor- und Nachuntersuchungen kann ebenfalls eine Aussage zur Aktivität der Katalysatoren getroffen werden. Sie können mit den Versuchsergebnissen korreliert werden.