The influence of irreversible electrochemical reactions on the fundamental mechanisms governing capacity and cycle life of Li-O2 batteries

Die 3-fach höhere spezifische Energie von nicht-wässrigen Lithium-Luft Batterien im Vergleich zu herkömmlichen Li-Ionen Batterien könnte ein bedeutender Schritt in Richtung Elektromobilität sein. Diese Batterieform ist jedoch noch durch geringe Wiederaufladbarkeit und Kapazität limitiert. In dieser Arbeit wurden die Mechanismen, welche Kapazität und Entladungsrate limitieren, vor allem die Bildung von einer passivierenden Produktschicht auf der positiven Elektrodenoberfläche, untersucht. Die Ladung von Modellelektroden, die mit möglichen Entladungsprodukten gefüllt sind, zeigte, dass Li2O2 als einziges Reaktionsprodukt zur gewünschten Reversibilität des Systems führt. Eine weitere Herausforderung ist die bisher unzureichende Stabilität des Elektrodenmaterials für die positive Elektrode, wodurch sich die Lebensdauer der Batterie reduziert. The 3-fold higher specific energy of non-aqueous Li-air batteries compared to state-of-the-art Li-Ion batteries could represent a fundamental step for electrical storage technology for automotive applications. Unfortunately, that promising technology is still affected by low rate capability and rechargeability. In this work, the mechanisms that limit capacity and rate capability were investigated, with particular focus on the formation of a discharge product passivation layer on the positive electrode surface. Charge experiments of model electrodes pre-filled with possible discharge products showed that only Li2O2 can ensure the desired reversibility of the system, and other discharge products must be avoided. The fundamental reactions that limit the stability of positive electrode materials based on carbon during the charge process were also chemically and electrochemically investigated.